Вернувшись из Америки Холляйн занимается организацией выставок, посвященных утопической идее в архитектуре. А также принимает в них участие. В 1964 году Ханс Холляйн открывает собственную фирму. Также в это время он преподавал, пробовал себя в качестве дизайнера, театрального художника.
В самом начале своей карьеры Ханс Холляйн увлекся футурологической архитектурой. Однако, впоследствии он отказался от этого направления в пользу реального проектирования.
Первый свой проект Ханс реализовал в Вене. При оформлении маленького свечного магазина Retti дизайнер использовал геометрические формы, пышные декоративные элементы и дорогие материалы. Крошечное помещение стало самым маленьким архитектурным произведением, удостоенным американской премии Рейнольдса. После этого он спроектировал ещё несколько лавок и бутиков.
За свою творческую жизнь Холляйн создал огромное количество разных объектов. Он занимался проектированием Олимпийской деревни для Игр в Мюнхене, музеев и т. д. В 1975 году Ханс смоделировал серию солнцезащитных очков для American Optical Corp. Стиль, предложенный Хансом, во многом определил стиль аксессуаров второй половины 1970-х — начала 1980-х годов.
В 1980-м году в Венеции проходила V Архитектурная биеннале, в которой проект Холляйна «La Strada Novissima» стал центральным объектом выставки. Этот проект определил развитие архитектуры на многие десятилетия.
За архитектуру музейного комплекса Абтайберг в немецком городе Менхенгладбах Ханса Холляйна удостоили Притцкеровской премии. Благодаря этому проекту сформировалась новая музейная архитектура.
За годы своей творческой жизни Холляйн создал большое количество проектов, которые определили развитие архитектуры прошлого века. Он виртуозно объединял в своих работах новые и классические формы.